Nat.Commun.速递：基于扩散蒙特卡罗方法的神经网络分子基态研究

　　原创 集智编辑部 集智俱乐部

　　关键词：神经网络，计算化学，扩散蒙特卡罗方法，固定节点近似，关联函数

　　论文标题：Towards the ground state of molecules via diffusion Monte Carlo on neural networks

　　论文来源：Nature Communications

　　论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-023-37609-3

　　基于固定节点近似（fixed-node approximation）的扩散蒙特卡罗方法（DMC，Diffusion Monte Carlo）在过去几十年里取得了重大发展。当需要得到精确的分子和材料的基态能量（ground state energy）时，DMC是首选方法之一。然而，不准确的节点结构阻碍了DMC应用于更具挑战性的电子关联问题。

　　在这项最近发表在 Nature Communications 上的工作中，作者将基于神经网络的试验波函数（trial wavefunction）应用于固定节点 DMC，这可以精确计算许多具有不同电子特性的原子和分子系统。与使用变分蒙特卡罗（VMC，variational Monte Carlo）的最先进的神经网络方法相比，这篇文章的方法在准确性和效率上都更优越。作者还引入了一种基于VMC和DMC能量之间经验线性关系的外推方案，极大地改进了他们的结合能计算。总的来说，这个计算框架为关联电子波函数（correlated electronic wavefunction）的精确解提供了基准，也阐明了对分子的化学理解。

　　图1：计算框架。a. 从本征态组成的角度简要概述了变分蒙特卡罗（VMC）和扩散蒙特卡罗（DMC），原子轨道表示不同的本征态，直方图表示状态分解中每个本征态的权重。b. 左：波函数的神经网络拟设（ansatz）；右图：多电子波函数及其节点曲面的一维投影。c. 左：GPU上并行扩散蒙特卡罗过程；右：放大到每个行动者的随机动力学，其中包含系统中所有电子的构型，节点结构是固定的。d. 扩散蒙特卡洛的三个关键步骤。

　　图2：FermiNet-DMC在单原子上的准确性和效率。

　　编译｜汪显意

　　原标题：《Nat.Commun.速递：基于扩散蒙特卡罗方法的神经网络分子基态研究》

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