台州学院李嵘嵘团队本科生一作: 新方法制备 Ru@C 高效稳定催化 4-氯硝基苯

  

  

  研究背景

  4-氯苯胺 (4-CAN) 在化工和工业生产中发挥着重要作用。传统的工业中是通过Bechamp还原 (Fe/HCl) 氯硝基苯 (CNBs) 生产的。但该反应产生大量有害废物和严重的环境危害,限制了其实际应用。

  CNBs 选择性加氢因其对环境影响小,从环境和工业的角度来看,是一种具有吸引力和发展前景的环保替代方法。

  然而,C-Cl 键加氢的弱点难以完全避免,阻碍了 CANs 收率的提高。许多研究人员通过设计贵金属和非贵金属负载型催化剂来实现对 CANs 的高选择性。Pt、Au、Pd 和 Ni 在 CNBs 加氢制 CANs 中表现出了优异的性能。

  但其反应条件苛刻、相对活性低或难以限制脱卤,极大地限制了其在工业上的广泛应用。因此,设计和合成高性能、低成本的 CNBs 选择性加氢催化剂仍然是非常必要的。

  金属有机框架 (MOFs) 是近年来以多功能配体为支柱,金属离子为节点构建的一种新型晶体材料,作为第二碳前体或模板出现,金属纳米颗粒可以通过纳米约束效应有效地固定在孔隙中。

  此外,MOFs 的热解具有形态均匀、循环寿命突出、比表面积大、孔径可调等优点。因此,MOFs 常被应用于催化、储存、气体吸附分离等领域。目前,MOFs 及其热解后获得的衍生物也广泛应用于加氢,如硝基加氢制氨基。

  论文详情

  台州学院李嵘嵘团队提出了一种通过调节钌和锌比例,一锅法煅烧钌功能化锌基 MOFs 材料制备了钌含量较低的多孔碳催化剂 (Ru@C) 的新策略。

  

  该制备方法不仅简单,而且能均匀分散在多孔碳中并同时形成钌纳米粒子 (Ru NPs)。由于其特殊的金属结构和多孔结构,所制备的 Ru@C 催化剂对 4-CNB 催化加氢具有优异的活性、选择性和稳定性。根据实验与理论相结合的方法,Ru NPs 的电子结构以及 4-CNB 和 4-CAN 的吸附能可以调节 Ru@C 催化剂在 4-CNB 催化加氢中的性能。从实际应用的角度来看,本研究为选择性加氢反应的催化剂体系提供了广阔的应用前景。

  

  4-CNB 和 4-CAN 在 (a) Ru64 (b) Ru63 (c) Ru62 和 (d) Ru61 上的吸附能。浅蓝色代表 Ru,白色代表氢,浅绿色代表氯,红色代表氧,灰色代表碳,蓝色代表氮。

  该成果以“Well-fabricated Ru@C material derived from Ru/Zn-MOF derived with high activity and stability in hydrogenated of 4-chloronitrobenzene”(《由 Ru/Zn-MOF 制备的 Ru@C 材料,在 4-氯硝基苯的氢化中具有高活性和稳定性》) 的论文发表在国际权威物理化学期刊Physical Chemistry Chemical Physics上。

  

  论文信息

  Well-fabricated Ru@C material derived from Ru/Zn-MOF derived with high activity and stability in hydrogenated of 4-chloronitrobenzene

  Zijian Wang, Jiaxin Zhang, Lele Yan, Bo Zhao, Lin Zheng, Haoran Guo, Yuxue Yue, De-Man Han, Xianlang Chen* (陈先朗,台州学院) and Rongrong Li* (李嵘嵘,台州学院)

  Phys. Chem. Chem. Phys., 2023,25, 8556-8563http://doi.org/10.1039/D2CP05986J

  作者简介

  

  王梓鉴本科生

  台州学院

  本文第一作者,台州学院化学工程与工艺 2020 级本科生。主要从事纳米材料及其热催化研究。

  

  陈先朗讲师

  台州学院医药化工学院

  本文通讯作者,台州学院医药化工学院讲师,博士毕业于浙江工业大学。主要从事纳米材料制备以及其热催化和电催化研究。

  

  李嵘嵘副教授

  台州学院医药化工学院

  本文通讯作者,台州学院化工系主任,硕士生导师,浙江省制药化工废弃物循环综合利用工程技术研究中心副主任,浙江省“三育人”岗位建功先进个人。主要从事环境污染物循环再生、非均相催化、掺杂材料和相平衡热力学基础理论及其应用研究。主持国家、省部级等项目多项,发表 SCI 论文 60 余篇,专利 20 余件。为浙江省及其周边企业开展新工艺技术研发,产生直接经济效益上亿元。

  相关期刊

  High quality research in physical chemistry, chemical physics and biophysical chemistry

  

  rsc.li/pccp

  Phys. Chem. Chem. Phys.

  2-年影响因子*3.945分 5-年影响因子*3.861分 最高?JCR?分区*Q1物理-原子分子&化学 CiteScore 分?6.3分 中位一审周期?35天

  Physical Chemistry Chemical Physics (PCCP) 报道物理化学、化学物理和生物物理化学的前沿进展,所发论文包含了对物理化学的重大创新和/或见解。该刊发文范围很广,包括光谱学、动力学、统计力学、热力学、电化学、催化、表面科学、量子力学和理论发展。本刊也注重发表对物理化学带来重大创新和/或深刻见解的跨学科研究成果,例如聚合物和软物质、材料科学、纳米科学、能源,表面/界面和生物物理化学等学科。该刊由英国皇家化学会出版,并由 19 个不同国家和地区的化学学会共同拥有。

  Chair

  Anouk Rijs阿姆斯特丹自由大学

  Deputy chair

  Henry Schaefer佐治亚大学

  Associate editors

  Bo Albinsson查默斯科技大学

  Luis Ba?ares马德里康普鲁滕斯大学

  Maria Lucia Curri巴里大学

  Chantal Daniel斯特拉斯堡大学

  Keith Gordon奥塔哥大学

  Jürgen Janek吉森大学

  Hiroshi Kondoh庆应义塾大学

  Anna Krylov南加州大学

  Prabal Maiti印度科学院

  Ron Naaman魏兹曼科学研究所

  Isaac Tamblyn渥太华大学

  Yunjie Xu (徐云洁)阿尔伯塔大学

  John Zhang (张增辉)上海纽约大学

  * 2021 Journal Citation Reports (Clarivate, 2022)

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  ? 中位数,仅统计进入同行评审阶段的稿件

  

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