7年磨一剑！中科院固体所孟国文教授／特拉华大学魏秉庆教授合作《Science》！
基于结构集成碳管栅的小型化高性能滤波电容器!
将交流电转换为直流电(DC)对于为电子设备供电至关重要。在此过程中，滤波电容起到了平滑整流直流信号中电压纹波的关键作用，保证了电子电气设备的质量和可靠性。铝电解电容器（AEC）广泛用于该领域。然而，由于体积电容低，它们始终是最大的电子元件，严重制约了电子产品小型化和便携化的发展。
双电层电容器（EDLCs），通常以碳材料作为电极，由于其较高的比电容，被认为是交流线路滤波替代AECs的潜在候选者，符合器件小型化的趋势，但受其低工作频率的限制（≈1赫兹）。虽然使用高度取向的碳纳米材料作为电极可以提高工作频率，但比电容非常有限。同时，相邻碳纳米管或石墨烯片之间的物理接触不仅会增加电阻，进一步减慢频率响应，而且难以增加碳纳米材料的质量负载，从而获得较大的电容。迫切需要开发新结构的材料以增加快速频率响应，同时保持高比电容。
鉴于此，中科院合肥物质科研院固体物理研究所孟国文教授带领的研究团队与美国特拉华大学魏秉庆教授合作成功开发了结构集成的高取向碳管（CT）网格作为双电层电容器（EDLC）的电极，以显着提高频率响应性能以及相应频率下的面积和体积电容。并有望在电子电路中用作高性能小型交流（AC）线路滤波电容器，为电子产品的小型化和便携化提供必要的材料和技术。研究成果以题为“Structurally integrated 3D carbon tube grid–based high-performance filter capacitor”发表在最新一期《Science》上。
【材料制备与EDLC性能】
自2015年以来，研究团队一直在研究这一课题。经过不懈努力，成功研制出一种新型的三维（3D）结构集成、高度定向的CT阵列，CT阵列通过化学键横向互连。具有真正互连和结构集成的垂直和横向CT的3DCT网格（表示为3D-CT）可以提供高定向、高结构稳定性、优越的导电性和有效的开孔结构，有望满足小型高性能交流线路滤波EDLC的电极材料。
图 1. 3D-CNT@CT网格的合成和特性
为了获得这种独特的结构，研究人员首先对含有少量Cu杂质的铝片进行了阳极氧化处理，得到了孔壁上含有Cu杂质纳米粒子的高度有序的垂直多孔阳极氧化铝（AAO）模板。随后，通过用磷酸选择性地蚀刻孔壁上的含铜纳米颗粒，获得了3D互连多孔AAO模板。
使用3D-AAO模板通过化学气相沉积(CVD)方法合成3D-CT网格。为了增加比表面积，并进一步提高比表面积和体积电容，可以对3D-CT进行修改，例如通过Ni催化剂在垂直和横向CT内填充直径小得多的碳纳米管(CNT)辅助CVD法，或用KMnO 4进行表面处理。
研究人员直接使用3D-CT网格作为电极，构建了一系列对称的EDLC。发现这种电容器具有良好的频率响应性能和非常高的比面积电容。
图 2. 3D-CTG电容器的组装结构和电化学阻电影盒子抗谱
面积和体积电容的频率依赖性（图3A和B）证明，基于3D-CTG的EDLC在所有频率下都可以提供比AEC更高的电容，并且在频率从10-1增加到103 Hz。基于3D-RCT-12的EDLC在120 Hz时的CA可以达到2.81 mF cm-2，比迄今为止报道的相位角小于-80°的其他滤波EDLC的面积比电容更高（图3C）。
图 3. 基于3D-CTG的EDLC的频率相关电容
【串联EDLC】
更重要的是，为了达到高工作电压，将六个基于3D-CT网格的EDLC串联起来，这也表现出优异的频率相关性能，以及像单个EDLC一样有希望的滤波性能。这主要是由于等效串联电阻的轻微上升受到容抗相应增加的影响，最终导致其快速频率响应。这证明通过串联多个EDLC可以实现高压交流线路滤波电容。
此外，在低压操作（低于25 V）中，基于3D-CT网格的EDLC与同等额定AEC相比具有显着的体积优势。
图 4. 单个EDLC和串联EDLC的性能特征
【小结】
本文成功地合成了具有三维真正互连、结构集成的CT网格的独立薄膜。3D-CT、3D-CNT@CT和3D-RCT的独立薄膜已被创新性地用于制造EDLC，并证明了其有效性，以解决现有的碳基EDLC作为交流线路滤波电容器的频率响应慢和商业AEC面临的低CA和CV的关键瓶颈问题。这些令人鼓舞的结果为使用碳基电极的高电容滤波电容器的小型化铺平了道路，这对当前和新兴的便携式电子产品至关重要。
【作者简介】
孟国文，博士，研究员，博士生导师，国家杰出青年基金获得者 。中科院“面向有毒污染物快速检测的纳米材料与器件”创新国际团队负责人。主要从事一维纳米结构的设计构筑、纳米材料对低浓度高毒性污染物的敏感性以及纳米结构原型器件等研究。与团队成员合作，在PNAS、Sci.Adv.、Prog.Mater.Sci.、Adv.Mater.、NanoLett.、ACSNano、Angew.Chem.Int.Ed.、Adv.Fun.Mater.等SCI刊物发表论文200余篇。主要科研获奖：获国家自然科学二等奖1项（第二完成人），获安徽省自然科学一等奖2项(第一和第二完成人)。获第七届“安徽青年科技奖”，2011年荣获科技部十一五国家科技计划执行突出贡献奖。
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来源：高分子科学前沿
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